Angew：CNx负载Ni和Cu单原子的结构与氧化还原行为研究
催化计
2026-04-07 19:30
文章摘要
本文研究了Ni和Cu单原子在碳氮（CNx）载体上的结构特征与氧化还原行为，旨在揭示二者在光催化偶联反应中活性差异的根本原因。研究发现，Ni和Cu在氧化态下均以相同的MN₄边缘位点配位，但Ni在还原过程中能保持四配位结构，实现可逆的Ni²⁺/Ni⁺循环；而Cu还原为Cu⁺后发生结构塌缩，形成低配位线性物种，无法再氧化回Cu²⁺。通过DFT、EPR/ENDOR和XAS分析证实，这种结构刚性与金属电子构型的匹配程度是决定单原子催化剂性能的关键。
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