JACS：Fe4S4基配位聚合物直接电还原CO₂制CO

背景：将二氧化碳电催化还原为一氧化碳是实现碳循环利用的重要途径，开发高效、稳定的非均相催化剂是关键。研究目的：芝加哥大学John S. Anderson团队旨在探索一种基于Fe₄S₄簇的配位聚合物作为无外加助催化剂的直接CO₂还原电催化剂，并阐明其反应机理。结论：该Fe₄S₄基配位聚合物在含三氟乙醇的乙腈体系中表现出高活性和选择性，CO法拉第效率达80%，并通过光谱和理论计算揭示了涉及CO₂结合、质子化及罕见CO结合中间体的反应路径，为铁硫簇催化剂的设计提供了新思路。