【ACS Catal.】清华大学王铁峰课题组：氢甲酰化Rh催化剂金属流失机理与环境因素的调控作用

本文研究了多相氢甲酰化反应中铑催化剂的金属流失问题。背景是传统均相铑催化剂面临分离难题，而多相催化剂在强配位CO氛围下易发生金属流失，导致失活和活性误判。研究目的是以Rh₁/ZnO为模型，从分子层面揭示铑的微观流失机制，并探索抑制流失的策略。结论是明确了HRh(CO)ₙ与Rh(CO)ₙ两类物种通过不同路径流失，其能垒受温度、气体分压和烯烃浓度等环境因素调控。通过优化这些反应条件，可将铑流失率从89.8%大幅降低，提出了“外赋稳定性”概念，为延长催化剂寿命提供了理论依据和工艺指南。