大连化物所丁云杰、严丽团队ACS Catalysis！远程氟化策略实现铑位点定向电子调控，助力氢甲酰化性能突破

背景：氢甲酰化反应是工业上将烯烃转化为醛类的关键过程，铑基催化剂性能优越但均相体系存在分离与连续操作难题。研究目的：为解决上述问题并进一步提升已工业化的多相Rh1/POPs-PPh3催化剂性能，研究团队提出通过远程氟化策略精准调控单原子铑中心的电子结构。结论：通过在聚合物骨架远端引入氟原子，借助共轭体系将吸电子效应传递至铑位点，实现了对底物吸附强度的选择性优化，同时降低了烯烃插入与CO插入步骤的能垒，使催化活性显著提升（TOF最高达4229 h-1，为未氟化催化剂的2.8倍），并保持了优异的稳定性。该工作为高性能工业催化剂的设计提供了新思路。