【JOC】南京工业大学赵莉莉课题组：Ru-PNNH催化酰胺氢化的三活性位点协同机制的DFT解析

背景：酰胺因其强共振稳定性而具有高化学惰性，传统加氢反应需严苛条件，限制了应用。金属-配体协同策略为温和条件下实现酰胺氢化提供了新思路，但反应路径调控和选择性控制仍是挑战。研究目的：南京工业大学赵莉莉课题组通过密度泛函理论计算，解析Ru-PNNH钳形配合物催化酰胺氢化的机理，重点阐明催化剂中三个活性位点的协同作用机制。结论：研究发现反应经历预催化剂活化、脱氨基生成伯胺及醛还原三个阶段，其中脱氨基过程中的C-N键断裂为决速步。膦侧翼亚甲基、胺侧翼亚甲基和配位氨基三个位点通过去芳香化-再芳香化等机制协同驱动反应，为设计高效高选择性催化剂提供了理论依据。