【Chem Catal.】中南大学刘苏彪课题组：高熵钙钛矿轨道工程用于级联CO\u2082电解

背景：利用固体氧化物电解池电化学还原CO₂是减少碳排放和实现循环碳经济的有前景途径，但面临催化剂设计和系统集成的挑战。高熵钙钛矿因其高构型复杂性和熵稳定结构，为定制催化性能提供了新可能，但其多组分B位与电子结构、氧空位动力学及催化活性的关系尚不明确。研究目的：中南大学刘苏彪课题组旨在通过开发B位高熵钙钛矿并应用于级联SOEC系统，以提升CO₂电解性能。结论：研究成功合成了一种B位高熵钙钛矿SFMCNCR，作为SOEC阴极材料，在850°C和1.5 V下实现了2.08 A cm⁻²的高电流密度和96.18%的CO法拉第效率，且表现出优异的长期稳定性。理论计算表明，高熵掺杂通过上移O 2p带中心和Fe 3d能带，增强了轨道杂化，优化了CO₂吸附与活化。级联SOEC系统进一步提高了CO产率和CO₂转化效率，为CO₂电解的实际应用提供了新材料设计和系统优化范例。