湖南农业大学龚道新/邓垚成团队ACB：不对称Co-N\u2083/O\u2081单原子位点促进PMS活化及选择性生成高价Co\u1D35\u2C7D=O物种用于水体净化

本研究通过氧掺杂策略构建了具有不对称Co-N₃/O₁配位构型的钴单原子催化剂（CoOCN），用于高效活化过一硫酸盐（PMS）降解水体有机污染物。背景方面，单原子催化剂因其可调控的配位环境在高级氧化过程中展现出潜力，但传统Co-N₄结构对PMS的活化动力学受限。研究目的在于通过异质原子掺杂优化配位微环境，提升催化活性和选择性生成高价态CoIV=O物种。结果表明，CoOCN+PMS体系在8分钟内完全去除吡虫啉，反应动力学显著提升；机制上，不对称配位结构优化了Co位点电子密度，降低关键中间体形成能垒，促使CoIV=O成为主导活性物种，且体系在实际水体中表现出良好稳定性与适用性。