浙大周少东ACS Catal:通过PCET过程重构配体框架以规避N-烷基化中的醇盐陷阱
ChemBeanGo
2026-02-02 10:30
文章摘要
背景:醇与胺的脱氢偶联反应是氮烷基化的主要机理之一,但非贵金属催化剂常受困于“醇盐陷阱”,形成热力学稳定的金属烷氧中间体,阻碍催化循环。研究目的:本文旨在通过重构配体框架,设计一种不对称钴单原子催化剂,利用碱促发的质子耦合电子转移机制规避醇盐陷阱,实现温和条件下的氮烷基化反应。结论:研究成功构建了不对称Co-N₂C₂活性位点,实验和理论计算表明,该催化剂通过配体介导的氢转移路径,降低了反应能垒,高效催化了芳胺与醇的烷基化,为地球丰产金属催化剂设计提供了新策略。
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