【Acc. Chem. Res.】西安交大郑彦臻课题组：“赝两配位”模型与金属有机化学对镧系单分子磁体的系统性调控

本文系统总结了西安交通大学郑彦臻课题组在镧系单分子磁体领域近十年的核心工作。研究背景是单分子磁体在信息存储等领域潜力巨大，但面临磁弛豫过程快、阻塞温度低等挑战。研究目的是通过分子工程调控磁弛豫行为，提升性能。为此，课题组提出了两大核心策略：一是“赝两配位”模型，通过轴向强场与赤道弱场配体的组合，精密调控配位几何与对称性，有效抑制量子隧穿，提升各向异性能垒，其中配合物27实现了2427 K的能垒和30 K的阻塞温度；二是基于金属有机配体（如碳硼烷、大位阻脒基）的设计，调控强配体场与稀土电子结构，成功构筑了高性能乃至稳定低价态镧系单分子磁体。结论表明，通过这两种策略的协同，实现了对磁弛豫行为的系统性调控，显著推进了高性能镧系单分子磁体的理性设计与性能突破，并为未来研究指明了多尺度协同设计等方向。