昆明理工大学李孔斋/郑燕娥/王禹皓ACS Catal.：H2活化对ZnO基氧化物催化CO2加氢制甲醇的影响

背景：随着全球碳减排压力增大，CO2加氢制甲醇成为实现碳中和的重要途径。传统Cu基催化剂在高温下易发生副反应，而ZnO基催化剂在高温下具有较好甲醇选择性，但其调控机制尚不明确。研究目的：系统研究不同氧化物载体（ZrO2、Cr2O3、Al2O3）对ZnO基催化剂在CO2加氢制甲醇反应中的性能调控机制，重点揭示H2活化行为及表面H物种对反应路径和选择性的影响。结论：载体通过调控Zn位点的电子结构影响H2活化与表面H物种浓度，进而决定CO2的活化路径与产物选择性。Zn1Zr4催化剂中电子从ZrO2向ZnO转移形成富电子Zn位点，高效活化H2但氢溢流弱，表面H浓度低，促使CO2经碳酸盐路径生成甲醇，选择性达83.4%；Zn1Cr4中电子反向转移形成缺电子Zn位点，强氢溢流形成丰富表面羟基，CO2通过碳酸氢盐路径主要生成CO；Zn1Al4则同时存在两条路径。研究明确了载体促进电子向ZnO转移、抑制氢溢流是提升高温甲醇选择性的关键策略。