【Chem. Sci.】中国科学院化学研究所骆智训研究员课题组：单团簇Ta₄⁺催化CO₂与N₂双活化

本研究背景聚焦于应对全球气候变化和能源需求，开发高效可持续的CO₂与N₂还原催化技术。传统方法如Haber-Bosch工艺存在高能耗和污染问题，因此发展新型催化体系成为热点。研究目的为探究钽团簇Ta₄⁺催化CO₂与N₂双活化的机理，通过实验与理论分析阐明反应路径和电子结构作用。结论表明，Ta₄⁺团簇通过局域和离域电子协同促进CO₂选择性吸附与C=O键断裂，生成Ta₄O₁,₂⁺中间体，进而以较低能垒活化N₂，实现N–O耦合生成稳定Ta₄N₂O₂⁺。该工作揭示了电子结构与反应选择性之间的构效关系，为理性设计高效催化剂提供了理论基础。