Nano Lett. | 南开大学：锂硫电池固态化：聚合物电解质的选择策略

背景：锂硫电池因超高理论能量密度被视为下一代二次电池的理想选择，但多硫化物在液态电解质中的“穿梭效应”严重制约其实际应用。固态电解质虽能抑制穿梭效应，但面临室温离子电导率低和界面接触差的问题。凝胶聚合物电解质（GPE）作为折中方案，兼具高离子电导率和良好界面柔性，但其组分相互作用复杂，对硫正极反应动力学的影响机制尚不明确。研究目的：南开大学李国然教授团队旨在通过系统调控聚合物给体数（DN）、介电常数（ε）及自由溶剂分子粘度（μf）等多参数，揭示GPE物化性质与硫正极反应动力学之间的构效关系，探究其在抑制多硫化物穿梭、降低极化及提升循环稳定性方面的作用机制，从而为高性能准固态锂硫电池提供正极界面聚合物筛选方案。结论：研究首次提出自由溶剂分子粘度（μf）作为GPE关键性能参数，高μf有利于锂离子传输并提升放电容量与倍率性能；低DN可抑制多硫化物溶解穿梭，增强循环稳定性；高ε则促进电荷转移，降低极化。通过PVDF-HFP电解质的优选验证，凭借高μf、低DN与高ε的协同作用，在0.2C循环200次后容量衰减率显著降低，实现了高性能准固态锂硫电池正极界面的有效调控，为设计高容量、低极化、长寿命的准固态锂硫电池提供了完整的GPE设计准则。