韩布兴院士领衔!中科院化学所「国家优青」康欣晨,最新Nature大子刊!
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2025-12-08 11:00
文章摘要
背景:尿素作为重要氮源和化工原料,传统生产依赖高温高压过程,能耗高且污染大。利用二氧化碳和硝酸盐在温和条件下电化学合成尿素是一条更具可持续性的替代路径,但面临质子耦合电子转移能垒高、中间体耦合机会有限等挑战,导致选择性和产率低。研究目的:针对上述挑战,中国科学院化学研究所团队通过将离子液体与铜共同引入沸石咪唑酯骨架-8中,构建IL@Cu-ZIF-8催化剂,旨在增强催化剂与反应物相互作用、降低能垒并促进C–N耦合,实现高效尿素电合成。结论:该催化剂在-0.5 V vs. RHE条件下实现尿素产率达140 µmol h⁻¹ cm⁻²,法拉第效率为55.3%,性能显著优于对比催化剂。机理研究表明,离子液体充当“分子桥”,连接活性中心与反应物,提高表面反应物浓度,降低能垒,促进C–N耦合。该工作提出了一种高效、高产的尿素电合成策略,为规模化电化学合成含氮化合物迈出重要一步,并拓展了催化剂设计从单一活性位点优化至整个“分子生态系统”工程化构建的新范式。
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