北京化工大学豆义波/东南大学张袁健Angew丨F-Zn位点水滑石实现PET光热催化升级回收！

背景：全球塑料污染问题严峻，聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）作为产量最大的聚酯之一，其传统回收方法存在能耗高、产物质量下降或产生二次污染等问题。光热催化利用太阳能驱动反应，为PET的绿色升级回收提供了新路径，但催化剂的活性位点结构调控机制尚不明确。研究目的：受天然水解酶启发，本研究旨在设计并构建层状双氢氧化物（LDHs）中的氟-锌（F-Zn）仿生双功能活性位点，开发高效光热催化剂，以实现废弃PET在温和条件下升级回收为高附加值的对苯二甲酸双(2-羟乙基)酯（BHET）。结论：成功合成了ZnAl-F-LDHs催化剂，其中F-Zn位点的协同作用有效降低了PET醇解的反应能垒。在160°C和光照条件下，6小时内可实现PET的完全转化，BHET产率约80%。该催化剂在户外实际场景中表现出良好的可行性，并能显著降低能耗与二氧化碳排放。研究通过原位表征和理论计算阐明了F-Zn位点的动态变化和协同催化机制，为塑料废物的光热催化升级回收提供了新策略。