「国家杰青」龚学庆领衔！华理王志强/詹望成Nature子刊 | 价态限制性金属-载体相互作用提高Rh/CeO₂催化活性！
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2025-11-18 08:30
文章摘要
本研究针对金属-载体相互作用在非均相催化中的关键作用展开，背景聚焦于CeO₂作为载体时与Rh形成的特殊相互作用机制。研究目的在于揭示Rh/CeO₂体系在CO₂加氢反应中电子结构与催化行为的内在联系，特别是不同Rh形态对产物选择性的影响机制。通过理论计算与实验结合，团队发现小尺寸Rh团簇在CeO₂表面稳定于+2价态，这种价态限制性相互作用通过局部静电作用促进负电性物种吸附，显著提升CO₂加氢制CH₄的活性和选择性。结论表明该发现为设计高性能CO₂加氢催化剂提供了新范式，明确了反应路径中中间体竞争形成是产物选择性决定因素。
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