「国家杰青」杨全红领衔！天津大学杨春鹏/南开大学王卫超Nature子刊 | “4f-5d”轨道协同催化赋能高载量锌碘电池！

背景：随着可再生能源的快速发展，对安全、低成本、长寿命的固定式储能系统需求日益迫切。水系锌碘电池因其高理论能量密度和环境友好性成为有前景的候选者，但在高载量下存在严重的穿梭效应和缓慢的氧化还原动力学问题。研究目的：本研究旨在突破Sabatier原理的限制，解决高载量锌碘电池中多碘化物中间体吸附与I-I键活化难以兼顾的困境，开发高性能的转化型正极材料。结论：通过机器学习引导的描述符框架，筛选出铈单原子催化剂，并提出“4f-5d轨道双打”催化机制：Ce的5d轨道强力锚定碘中间体以抑制穿梭，而4f轨道通过反键作用活化I-I键。该机制使锌碘电池在44.7 mg cm-2的高碘载量下实现10 mAh cm-2的面容量，并在115 mg cm-2的超高载量下实现实用软包电池的稳定运行，为高能量密度储能系统提供了新策略。