【Nat. Commun.】江南大学娄阳教授等最新：甲烷室温常压直接偶联制乙酸

本文研究背景是随着原油资源枯竭，将丰富的甲烷转化为高附加值产品对实现碳中和具有重要意义。传统方法存在能耗高、选择性差等问题，特别是在常温常压下将甲烷直接氧化为C2+产物仍面临巨大挑战。研究目的是通过在ZSM-5分子筛上构建Fe-(μ-O)-Zn异双原子催化剂，实现在25°C和1 atm条件下以O2为氧化剂将甲烷高效转化为乙酸等C2+含氧产物。研究结论表明，该催化剂在光照条件下展现出3,420 μmol·gcat-1·h-1的C2+产物产率，选择性达93.0%，其中乙酸选择性为86.8%，且能在20次循环中保持稳定活性。通过实验和理论计算证实，Fe-(μ-O)-Zn双原子位点能促进Fe=O活性物种形成，显著降低C-H键活化能垒，为甲烷定向转化提供了新途径。