【ACS Catal.】华南理工余皓教授：解码“构型敏感性”——为何吡啶氮主导ORR性能？

本研究针对掺氮碳材料在氧还原反应中活性位点争议问题，系统构建了2800种掺氮石墨烯量子点构型。研究背景源于燃料电池阴极反应速率低和贵金属催化剂成本高的瓶颈，亟需开发高效无金属催化剂。研究目的旨在从原子层面解析氮物种类型、分布位置等结构变量与催化性能的构效关系。研究通过密度泛函理论计算发现：含有吡啶氮的构型集总具有更高的平均电流贡献；氮原子分布位置差异通过影响中间体吸附能导致过电位变化；催化性能由所有可能构型的集体贡献决定，而非单一稳定构型。结论表明吡啶氮是主导ORR性能的关键活性位点，并通过构型集总分析建立了微观原子特征与宏观性能的关联模型，为催化剂理性设计提供了方法论框架。