「国家杰青」张礼知领衔！上海交大李浩/李美琪Nature子刊 | 分子氧和黄铁矿合成高自旋表面Feᴵⱽ=O以实现甲烷选择性氧化！
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2025-09-01 08:30
文章摘要
本研究针对甲烷温和条件下选择性氧化的挑战，提出通过黄铁矿表面工程构建双≡Feᴵᴵ…Feᴵᴵ≡位点，利用分子氧合成高自旋表面Feᴵⱽ=O物种。该策略模拟天然甲烷单加氧酶的双铁中心机制，通过移除桥连硫原子促进O₂均裂，形成具有不对称扭曲配位结构的高活性Feᴵⱽ=O。实验表明该物种可实现常温常压下甲烷高效转化为甲醇，转化频率达27.4 h⁻¹，选择性为87.0%，性能优于多数现有O₂驱动体系，为非酶促甲烷活化提供了新的自旋态调控策略。
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