JACS：疏水无酸沸石限域Pt-Cu纳米合金，打破活性-选择性极限！

本文报道了日本名古屋大学Akira Oda团队开发的一种新型疏水无酸Silicalite-1沸石限域的Pt-Cu纳米合金催化剂（PtCu@S-1），在低温（150°C）下实现了甲烷高效选择性氧化为甲醇。该催化剂以134 mol CH₃OH/mol Pt/h的产率和95%的选择性打破了现有催化体系的性能瓶颈。研究表明，Pt-Cu合金位点协同疏水沸石孔道的独特微环境，通过原位生成H₂O₂的级联氧化机制实现低活化能转化，同时快速脱附甲醇避免过度氧化。XAFS和HAADF-STEM证实1.2 nm Pt-Cu合金纳米颗粒限域于S-1沸石孔道，疏水无酸环境抑制副反应；CO-FTIR揭示Pt-Cu电子转移增强活性。H₂O₂介导的级联氧化路径通过动力学实验和同位素标记验证，区别于传统自由基机制。