大连化物所JACS:单Rh位点催化乙醇直接氧化制乙醇酸
纳米人
2025-08-01 09:07
文章摘要
本研究由中科院大连化物所团队开发了一种硫/氮/碘协同配位的单原子铑催化剂(Rh₁/AC-SNI₄₀₀),用于在温和条件下高效催化乙醇水相直接氧化为乙醇酸。该催化剂在160°C下表现出93%的乙醇酸选择性和250 h⁻¹的转化频率,活性是Rh纳米颗粒的16倍。研究揭示了水介导的氧穿梭机制,证实乙醇酸中所有氧原子均源自水,并通过HIO中间体的分解与再生完成催化循环。此外,S/N/I协同配位优化了Rh位点的电子结构,显著降低了关键反应步骤的活化能垒。该工艺为生物质乙醇高值化利用提供了绿色路径,避免了传统方法中氰化物、高压或强碱环境的使用。
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