Nat Commun：通过大规模从头计算模拟揭示α-FAPbI₃的纳米尺度尺寸效应

本文研究了甲脒铅碘（FAPbI₃）的光活性相α-FAPbI₃的结构和电子性质随系统尺寸的变化。研究背景是FAPbI₃具有丰富的相图，其有机阳离子与晶格偶极子之间的长程关联会影响相变和光电性质。研究目的是通过大规模从头计算模拟揭示α-FAPbI₃的纳米尺度尺寸效应。研究结果表明，准确的描述需满足三个条件：正确的带隙值、结构畸变的程度以及总偶极矩的归零。随着系统尺寸增大，净偶极矩的消失主要源于PbI₆八面体的畸变而非FA⁺的旋转。此外，热带隙涨落与八面体倾斜密切相关。只有当系统尺寸接近纳米尺度时，模拟结果才能与实验性质达成最佳吻合。