安工大徐杰/复旦王永刚JEC: 氟化分子工程调控COF结构实现抗高温自放电的锂硫电池

背景：锂硫电池因其高能量密度和低成本被视为下一代储能系统，但多硫化物穿梭效应、锂负极不稳定性和高温耐受性差限制了其商业化。共价有机框架（COFs）具有可调孔道结构，但现有研究多关注物理截留，对高温下抗自放电机理研究不足。研究目的：通过氟化分子工程策略调控COF结构，构建兼具强电负性通道与致密球形形貌的隔膜涂层，以抑制多硫化物迁移和高温自放电，提升锂硫电池的宽温适应性。结论：成功合成氟程序化COF（COF-4F）作为隔膜涂层，其通过静电排斥和物理拦截双重机制有效抑制多硫化物穿梭，加速Li2S转化，并提升氧化还原动力学。电化学测试显示，COF-4F改性电池在0.1 C下容量达1470 mAh g⁻¹，5 C下为606 mAh g⁻¹，1 C循环500次后容量保持600 mAh g⁻¹，且在0-65°C宽温范围内稳定循环。自放电率极低，室温静置120小时为2.59%，60°C静置48小时为4.89%。原位表征证实了多硫化物受限效应和催化转化能力。该研究为开发高性能宽温锂硫电池提供了可推广的界面调控策略。