重庆理工大学张强JEC：富氧空位二维多孔NiCo\u2082O\u2084-δ用于高选择性甲烷电氧化制乙醛

背景：甲烷作为一种储量丰富的化石燃料，其直接转化为高附加值化学品具有重要价值，但传统方法需要高温高压条件，活化困难。甲烷电化学氧化（MEO）作为一种在温和条件下进行的替代策略，具有广阔前景。二维超薄纳米片材料因具有较大的反应接触面和较短的扩散路径而受到关注，但存在堆叠或自卷曲问题。NiCo2O4尖晶石氧化物因其更宽的价态范围和多样化的纳米结构成为有潜力的电催化剂材料，引入氧空位缺陷可优化原子配位环境并提高电导率。研究目的：重庆理工大学张强、许俊强团队旨在设计与制备一种具有富氧空位缺陷的二维多孔NiCo2O4催化剂，用于高选择性甲烷电氧化制乙醛。结论：通过H2冷等离子体技术成功构筑了富含氧空位的二维多孔NiCo2O4-NF-Vo纳米花催化剂，该催化剂在1.5 V vs. RHE条件下，甲烷电氧化制乙醛的法拉第效率达74%，稳定运行120小时。原位表面分析与密度泛函理论计算表明，富氧空位缺陷促进Ni/Co活性位点d带中心上移，增强关键中间体吸附，优化C-C偶联路径，实现乙醛的定向转化。该工作为利用空位工程设计高效选择性电催化剂用于甲烷高值化利用提供了新策略。