天津大学张志成/宁波材料所何佩雷ACS Catalysis: Pd单原子与MnO2载体构建双位点协同高效电催化烯烃环氧化

本研究通过构建钯单原子催化剂（Pd1/MnO2），首次提出并验证了电催化环氧化中的氧化物路径机制（OPM）。该机制通过双活性位点协同作用，Pd位点活化水产生*O，Mn位点吸附环辛烯，促使*O与环辛烯直接耦合生成环氧化物，法拉第效率突破70%。研究结合原位光谱与理论计算，揭示了OPM路径降低反应能垒的关键机制，为设计高效电催化环氧化体系提供了新思路。背景方面，电催化烯烃环氧化以水为氧源，是绿色化学的重要方向，但面临氧析出反应（OER）竞争和催化剂设计瓶颈。研究目的为解决传统路径中OER竞争和单一活性位点效率低下的问题。结论表明，Pd1/MnO2在1.4 V高电位下仍保持70.4%的法拉第效率，性能较MnO2和PdO提升2倍以上，且具备优异的循环稳定性和近100%选择性。