清华大学张强Angew: 硅氧烷电解质中阴离子富集溶剂化结构的起源

本文研究了硅氧烷电解质在锂金属电池中的应用及其内在机制。背景方面，锂金属电池因其高能量密度被视为后锂离子电池时代的代表，但其电解质与锂金属的兼容性及高压耐受性仍需深入研究。研究目的是通过分子动力学模拟、第一性原理计算和实验表征，揭示硅氧烷电解质的阴离子富集溶剂化结构的形成机制及其稳定性。研究结论表明，硅氧烷电解质的阴离子富集溶剂化结构源于弱Li⁺-溶剂与强Li⁺-阴离子相互作用的协同效应，Si-O键的高键能和大原子半径是其稳定性的关键。此外，硅氧烷在锂金属表面分解会生成含Si-O片段的物质，有利于界面稳定。这些发现为设计高压锂金属电池的新型电解质提供了理论指导。