【J.Am.Chem.Soc】可逆电催化的磷驱动双d带协调

本文研究了磷掺杂对二硒化钴（P-CoSe2@NC）电催化剂性能的影响，特别是在锂-CO2电池中的应用。背景方面，随着化石燃料的过度使用导致二氧化碳排放增加，锂-CO2电池因其高理论能量密度和二氧化碳固定能力成为潜在解决方案。研究目的是通过磷掺杂调控CoSe2的晶格扭转和自旋态，以提高电催化性能。实验结果表明，磷掺杂诱导的晶格扭转导致应变引起的d带中心变化，并通过双d带中心模型协调自旋轨道竞争，从而优化电化学中间体的相互作用，降低反应能垒。最终，P-CoSe2@NC阴极表现出优异的放电/充电比容量（17,395.6/17,376.5 mAh g-1）和超过600次循环的稳定性。结论指出，磷掺杂通过平衡高自旋态和优化双d带中心，显著提升了锂-CO2电池的可逆电催化性能。