包信和院士/江海龙教授Angew：高金属载量单原子铁催化剂温和条件下高效催化合成氨

本文研究了一种金属后取代策略，以提高单原子Fe-N-C催化剂的Fe载量。通过卟啉金属有机框架（MOFs）热解得到的单原子Zn和Fe共存的Zn-Fe-N-C材料，随后用Fe取代单原子Zn位点，显著提高了Fe载量并抑制了Fe的迁移和团聚。制备的FeHL-N-C催化剂在300℃常压条件下表现出优异的催化合成氨性能，速率达到558 μmol·gcat-1·h-1，优于传统熔铁催化剂和一些Ru基贵金属催化剂。研究背景强调了工业合成氨的高能耗和二氧化碳排放问题，研究目的是开发能在温和条件下高效催化合成氨的催化剂。结论表明，单原子Fe位点是实际催化活性位点，且金属后取代策略为高金属载量单原子催化剂的制备提供了新思路。