JACS：ZrO2-on-Cu反相催化剂的CO2加氢制甲醇催化活性

本文研究了Cu负载ZrO2的反式催化剂（ZrO2-on-Cu）对CO2加氢制备CH3OH的催化活性。背景是由于化石燃料的大量使用导致二氧化碳排放增加，因此将CO2转化为高附加值化学品变得尤为重要。研究目的是通过理论计算，分析ZrO2团簇在Cu(111)表面的催化活性和反应机理。研究发现，虽然各种催化剂构型的自由能和组成相似，但对甲酸加氢反应的活性有显著区别。通过研究自由能较低的催化剂构型的结构和电子性质，确定了反应性的描述符，并预测了高活性的亚稳催化剂构型。结论表明，少见的亚稳结构控制催化活性，并开发了一种有效的方法研究大量不同催化剂结构同时存在时的反应性。