Nat. Commun.：亚纳米尺度认识OER中羟基氧化物活性位点的重构

本文研究了在电催化水氧化过程中，Ni基预催化剂（如Ni(OH)2、NiS2、NiSe2、NiTe）的动态结构演变及其对催化活性的影响。通过原位表征技术和DFT理论计算，研究发现重构的活性相NiOOH中NiO6单元存在亚纳米级的结构差异，这些差异由预催化剂的几何和电子结构共同决定，并导致对称性破坏的活性单元。这些结构畸变调控了NiOOH的p轨道和d轨道的平衡，进而影响催化中间体的构型和反应机理，从而提高催化性能。研究从亚纳米尺度揭示了活性相的精细结构差异及其对催化活性的定量影响，为高效催化材料的设计提供了新策略。