Angew：Cu‐NHx‐C位点的临近质子源促进选择性CO2电还原

本文由北京大学杨世和教授、高加力教授及东方理工大学M. Danny Gu教授等合作，研究了一种新型的单原子催化剂rGO@Cu-NHx-C，该催化剂通过将有机胺配位的Cu2+嵌入还原氧化石墨烯中构建而成。研究重点在于探讨邻近的氮位点官能团（N-H或N-CH3）对CO2电还原反应（CO2RR）的影响。研究结果表明，N-H部分作为原位质子化试剂，显著加速了二氧化碳还原为甲烷的动力学过程，其甲烷电流密度达到163 mA/cm2，是修饰-CH3取代对应催化材料的2.42倍。此外，通过原位光谱研究和DFT理论计算，揭示了通过甲酰基途径（OCHO途径）而非传统的CO途径，实现了高达77.1%的甲烷法拉第效率。这项研究为开发高效、选择性的电化学CO2还原催化剂提供了新的策略和理论基础。