王雅/张凤鸣/兰亚乾最新Nature子刊：新型光催化体系实现低浓度CO2高效转化

本文报道了一种新型“主-客体”光催化剂，结合了具有CO2富集能力的离子液体和具有光反应活性的金属有机框架PCN-250-Fe2M，用于气固相中的人工光合成稀释CO2还原。研究结果表明，[Emim]BF4(39.3 wt%)@PCN-250-Fe2Co在纯CO2气氛下的CO2-CO的还原速率达到313.34 μmol g⁻¹ h⁻¹，在稀释CO2（15%）条件下，仍可高达153.42 μmol g⁻¹ h⁻¹，选择性接近100%。在1.0 g催化剂和自然阳光照射的放大实验中，纯CO2和稀释CO2（15%）的浓度可显著降低至85%和10%以下，显示出其工业应用的潜力。进一步的实验和理论计算结果表明，离子液体不仅有助于CO2富集，还可以与PCN-250-Fe2Co中的Co²⁺活性位点形成协同作用，从而显著降低了CO2-CO转化过程中限速步骤的吉布斯自由能垒。