JACS：CoPc电还原CO2制甲醇的质子耦合电子转移机理

本文由耶鲁大学的Sharon Hammes-Schiffer等人通过DFT理论计算，研究了CoPc分子在石墨表面作为催化剂进行CO2电还原制备甲醇的质子耦合电子转移（PCET）机理。研究发现，CoPc与石墨的电子结构排列对还原反应有显著影响，特别是在引入电子时对石墨表面的充电及对CoPc和吸附中间体的影响。此外，研究明确了CO2还原中间体的质子化过程，并揭示了从石墨表面抽取电子并转移到非动力学稳定的表面吸附中间体的机制。这些发现不仅加深了对协同PCET过程的理解，也为CO2电催化还原制备甲醇的机理和途径提供了理论支持，与实验观测结果一致。