华中科技大学谢佳、河南师范大学白正宇、王晓兵AFM：双(2-氟乙基)碳酸酯多功能添加剂助力4.6 V高压聚合物锂金属电池长效稳定运行

背景:锂金属负极具有高理论比容量和低电位,聚合物电解质搭配高压层状正极可兼顾高能量密度与安全性,但存在Li⁺迁移动力学缓慢和界面稳定性差的问题,高压下正极易结构坍塌引发容量衰减,氟化添加剂虽可稳定正极界面,但氟化程度需精准调控以平衡离子传输与界面稳定性。研究目的:华中科技大学谢佳、河南师范大学白正宇和王晓兵团队设计梯度氟化碳酸二乙酯衍生物作为聚己内酯基电解质添加剂,筛选最优中等氟化添加剂双(2-氟乙基)碳酸酯(F1-F1),通过调控Li⁺、PCL链和阴离子间相互作用,重构溶剂化微环境以同步提升离子传导和界面稳定性。结论:F1-F1添加剂可竞争性配位Li⁺,削弱其与PCL链结合,富集TFSI⁻阴离子,在电极表面原位生成富含LiF的致密无机界面相。改性电解质在40℃下离子电导率达1.3×10⁻⁴ S cm⁻¹,Li⁺迁移数提升至0.58,阳极稳定窗口扩至5.0 V。4.4 V Li||NCM811电池循环400圈容量保持80%,4.6 V Li||LCO电池250圈容量保留82%,软包电池25圈容量维持89%,80℃高温下150圈后容量仍剩余72%,且电解质具阻燃性和热安全性。该研究为高压聚合物锂金属电池提供了分子层面的添加剂设计思路。