潘锋教授领衔Nature Commun.：高电压钴酸锂内部裂纹持续扩展机制

背景：层状钴酸锂（LiCoO2）是便携式电子设备中常用的正极材料，提高工作电压虽能提升容量和能量密度，但会导致结构不稳定和性能快速衰减。现有的表面降解研究难以充分解释高电压下颗粒内部裂纹的萌生和持续扩展。研究目的：本研究旨在揭示高电压钴酸锂在4.6 V、60 ℃浮充条件下，颗粒内部裂纹的萌生与持续扩展机制，特别是结构相变和晶格氧在其中的作用。结论：研究发现，深度脱锂过程中发生O3→O1→阳离子混排相连续结构转变，O1/CM相界面产生晶格失配应力，驱动裂纹萌生。同时，部分晶格氧形成氧化态On-并向裂纹迁移，在内部形成并聚集分子O2。持续的O1→CM相变与体相晶格On-迁移协同作用，共同推动内部裂纹持续扩展，最终导致颗粒破碎。该工作深化了对层状正极材料晶格氧演化及其结构失效机制的认识，为提升高电压LCO的体相结构稳定性提供了理论依据。