王春生教授今日Nature Chemistry：用于极端工况的溶剂桥接电解液设计

在电动汽车高能量密度需求的驱动下，后锂离子电池需要开发低成本、高容量的硅合金负极，然而其巨大的体积变化会导致传统电解液形成的富有机SEI开裂，引发低库仑效率。美国马里兰大学王春生教授团队在Nature Chemistry上发文，设计了一种溶剂桥接电解液（1.5 M LiPF6/THP–DMP），通过引入亲阴离子的环状醚（THP）桥接Li+和PF6-，形成Li+-溶剂-阴离子结构，解耦了Li+-溶剂与Li+-阴离子相互作用，促进PF6-还原形成致密、薄而富含LiF的SEI。同时，非对称线性醚（DMP）作为结构溶剂，抑制了低温下盐-溶剂结晶，拓宽了液态温度范围。该电解液解决了LiF-SEI形成中离子电导率低的难题，使μSi负极在室温下（0.33C，500次循环后容量保持率95.2%，平均CE 99.95%）、高倍率（4C，1000次循环后95.7%）、低温（-20°C至-55°C）及过锂化条件下均表现出稳健循环性能。在全电池中，μSi||NCM811在4.2V下300次循环后容量保持率82.6%，5C快充600次循环后83.7%；软包电池在-30°C下200次循环后容量保持率达82.5%，CE>99.9%。该溶剂桥接设计为高能锂离子电池的快充与低温运行提供了通用解决方案。