上海交大叶天南团队JACS：二维电子化合物中N2活化-氨合成的平衡调控

本文以上海交通大学叶天南团队的研究为核心，背景在于氨是重要化工原料，但N2中N≡N三键键能极高（945 kJ·mol⁻1），传统氨合成依赖过渡金属催化剂，而电子化合物作为载体可促进电子转移，但自身直接活化N2的实例极少且稳定性不足。研究目的是开发结构稳定的二维电子化合物实现高效氨合成，并探究其N2活化机制。结论上，团队以Ni/Y2C为催化剂，利用Y2C层间富电子区域活化N2生成(N2)δ−中间体，Ni纳米颗粒负责H2解离，通过双活性位点解耦反应。结合实验与DFT计算，发现N2结合强度与催化性能存在标度关系，适中的结合利于生成高活性(N2)δ−，过强则易解离为N3⁻。进一步通过La掺杂优化N2活化能力，所得Ni/La-Y2C催化剂在400 °C和1.0 MPa下氨合成速率达34.6 mmol·g⁻1·h⁻1，显著优于Cs-Ru/MgO及工业铁基催化剂。该工作揭示了2D电子化合物直接参与N2活化的新范式，为设计高效氨合成催化剂提供了理性框架。