中山大学孟跃中团队JEC：提出定量解析锂金属可逆性的热力学-动力学八变量框架

本文针对锂金属负极可逆性问题，挑战了传统的“SEI决定论”，提出一个以电解液溶剂化结构为核心的热力学-动力学八变量框架。背景方面，研究指出相同SEI在不同电解液中可表现出截然不同的库伦效率，而电解液交换实验证明SEI仅是界面反应的结果，真正决定锂可逆性的是Li⁺的溶剂化结构所调控的热力学与动力学性质。研究目的是构建一个替代框架，识别出四个热力学变量（液态马德隆能、平衡电极电势、反应自由能、表面能）和四个动力学变量（电荷转移活化能、本征交换电流密度、SEI扩散系数、反应路径），并建立它们的耦合关系及其随界面动力学的演化。结论表明，该框架为从盐包水到非水系高浓电解液等多种体系中的经典现象提供了统一的重释语言，将电解液设计从经验性的“烹饪艺术”转变为可预测的定量科学，最终目标是实现锂金属电池电解液的“按数设计”，推动其实际应用。