哈尔滨师范大学张喜田、武立立、上海交通大学李金金最新Advanced Functional Materials！

本文针对尖晶石Co3O4八面体低自旋Co3+的eg轨道占据失衡、多硫化物催化动力学迟缓的问题展开研究。研究背景在于锂硫电池虽具有高能量密度优势，但穿梭效应和转化动力学慢限制其发展。研究目的在于通过高熵驱动eg轨道精准调控策略，优化钴离子自旋态，提升多硫化物吸附与转化活性。结论表明，通过掺入Fe、Ni、Mn、Zn元素构建高熵尖晶石氧化物，可实现钴离子从低自旋到高自旋（t2g5eg1.65）的转变，显著增强多硫化物催化性能。该催化剂在高倍率（9 C）下比容量达963.9 mAh g⁻¹，1 C循环700圈后单圈容量衰减仅0.045%，展现优异电化学性能。研究结合同步辐射XAFS、DFT计算、原位拉曼等表征手段，系统揭示了高熵调控电子结构的机理，为锂硫电池催化剂设计提供新思路。