文献速递|广东工业大学WR:中空介孔碳中钴单原子通过纳米局域效应增强PMS的活化：活性位点化学与介观尺度局域效应的作用

本研究针对过氧单硫酸盐(PMS)高级氧化工艺中活性位点反应性与界面传递耦合不足的问题，构建了局限于中孔碳纳米管内的钴单原子催化剂(Co-SACs)。背景方面，PMS活化效率受限于催化剂内在活性与传质效率的协同不足。研究目的是探究纳米局域环境对催化性能和反应机理的影响，并揭示活性位点化学与介观尺度限制效应的协同机制。结论表明，纳米限制催化剂相比未受限对照组表现出更快的污染物降解动力学和更高的PMS利用效率(PUE达84.6%)。机理分析证实，氧化过程主要通过单线态氧(1O2)和电子转移过程(ETP)的非自由基途径进行。密度泛函理论计算显示，限制结构增强了PMS在Co-N4位点上的吸附并促进界面电荷转移；COMSOL模拟表明，介孔通道和中空腔体通过促进反应物富集、加速流体传输及调节微环境来增强PMS活化。研究强调，催化增强主要源于传质调控和微环境效应而非宏观曲率本身，为高效非自由基氧化催化剂的设计提供了多尺度理论指导。