椿范立院士领衔!青科吴明铂/北民大靳治良/富山大学李腾等最新Nature子刊, 非晶态Ti布局助力CO2加氢制高碳醇
研之成理
2026-07-08 08:14
文章摘要
背景:在碳中和成为全球共识的背景下,将CO2转化为高能量密度分子的催化工艺备受关注。传统Fe基催化剂活性位点功能单一,难以满足CO2加氢制高级醇的多步反应需求,导致产物选择性低和甲烷化副反应严重。研究目的:本研究旨在开发一种具有非晶态Ti布局的Fe3O4-Fe5C2-Cu多相催化界面,通过调控关键中间体CO*的吸附构型与耦合路径,实现CO2高效稳定合成高级醇。结论:通过高温煅烧将非晶态Ti引入钛铁矿FeTiOx骨架,成功构建了具有界面协同效应的多活性相催化体系。非晶态Ti的引入有效调控了CO*吸附,Cu物种进一步强化了CO*的演化,使1%Na-Cu0.10FeTiOx催化剂在保持42.5%的CO2转化率下,高级醇选择性提高至30.2%。该体系在180小时连续反应中表现出优异稳定性。原位表征证实了反应过程中Fe3O4-Fe5C2-Cu界面的形成及关键中间体(CO*、CHx*)的动态演化,非晶态Ti降低了CHx*与CO*偶联步骤的反应能垒,为高级醇的选择性合成提供了可行策略。
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