广东工业大学何军团队Applied Catalysis B: Environment and Energy：等离激元增强MOF电催化亚硝酸盐还原制氨

本文报道了一种新型等离激元MOF光电催化剂（Au NP/HTHATN-Ni），由广东工业大学何军团队开发。背景方面，传统哈伯-博世制氨工艺能耗高、碳排放量大，而电催化亚硝酸盐还原制氨具有绿色环保的优势，但受限于复杂反应动力学和析氢副反应竞争。研究目的旨在通过构建紧密界面的等离激元MOF催化剂，利用光激发产生的热电子协同增强电催化亚硝酸盐还原制氨的性能。方法上，作者利用二维共轭MOF（HTHATN-Ni）的配体自还原性，将氯金酸原位还原为金纳米颗粒，形成无表面活性剂、紧密接触的等离激元天线-反应器结构。主要结论包括：在最优光照条件下，该催化剂电催化亚硝酸根还原制氨的法拉第效率从32.6%提升至63.1%，同时析氢副反应显著抑制。机理研究表明，金纳米颗粒等离激元弛豫产生的热电子能有效降低含氮中间体加氢和脱氧步骤（*NO₂→*NO、*NO→*NOH、*NH₂→*NH₃）的能垒，促进氨合成，并增强活性氢吸附以抑制析氢。该工作为设计高性能等离激元MOF催化剂提供了新策略，也为光电协同高效制氨开辟了新思路。