麻省理工，Nature Catalysis！

背景：氨在现代社会中不可或缺，传统哈伯-博世合成法条件苛刻（约400-450℃、150-250 bar）且碳排放高。锂介导电化学氮还原是一种有前景的常温常压替代方案，但固态电解质界面（SEI）的形成和作用机制尚不明确。研究目的：本研究利用原位拉曼光谱技术，在含LiClO4和LiFSI的电解液中，系统探究N2、乙醇与电沉积锂的相互作用，揭示SEI组成与动力学如何调控氨合成，并建立SEI性质与性能之间的直接关联。结论：研究发现，乙醇不仅作为质子给体，还通过形成乙醇锂（LiOEt）重塑SEI以激活N2。富含LiOEt和LiOH的SEI能增强锂表面反应活性，而LiClO4体系形成的富含Li2O和LiCl的SEI则限制物质传输并抑制性能。通过电解液设计（使用LiFSI）和电流密度调控，可优化SEI组成，在低过电位下实现高达16%的法拉第效率和5.5 nmol·s⁻¹·cm⁻²的氨产率。本研究为通过定制SEI推进电化学氨合成提供了设计原则。