山东大学李真团队Angew: 微液滴三相界面催化共价有机框架光催化生成H₂O₂！

本研究针对传统液相光催化产H₂O₂中氧气传质差、效率低的问题，以DS-OH-COF为催化剂构建了固着微液滴三相界面体系。通过微液滴的超大比表面积强化氧气传质，并利用气-液-固三相界面显著提升催化活性。在空气氛围下，1 μL微液滴的H₂O₂产率达11.11 mmol g⁻¹ h⁻¹，是体相体系的12.3倍；纯氧条件下升至14.79 mmol g⁻¹ h⁻¹。研究证实，该体系可同时通过2e⁻氧还原与2e⁻水氧化双路径生成H₂O₂，基底材料通过调控O₂吸附模式（Pauling型/Yeager型）决定产率高低。原位拉曼、红外及DFT计算揭示了三相界面为反应活性核心区域及氧活化机制。此外，该策略可高效降解甲基橙染料，具备实际应用潜力。结论指出，微液滴体系有效解决了传质限制，为通过微流控、雾化阵列放大三相界面提供了新思路，可拓展至CO₂还原、污染物降解等其他光催化体系。