「国家杰青」李泓领衔！北京科技大学刘训良/大连理工潘文鼎Nature子刊丨梯度电解质稳固锂金属电池！

本文针对固态锂金属电池中界面力学-电化学失效的核心瓶颈，提出一种基于双链扩展剂氢键聚氨酯（PUDA）基体的力学集成梯度电解质（MIGE）。研究背景是：传统无机固态电解质虽离子电导率高，但脆性大、界面接触差；聚合物电解质柔软但电导率低、机械强度弱；复合固态电解质难以同时实现高填料含量、连续离子通道和柔韧加工。研究目的是通过空间功能匹配设计，在单一电解质膜中解耦锂负极贴合、离子快速传输和高压正极抗氧化等不同需求。采用PUDA基体实现高黏弹性（断裂应变>5000%）、自修复和强填料承载能力，并在10-100 wt%范围内构建Li₁.₃Al₀.₃Ti₁.₇(PO₄)₃（LATP）空间梯度结构。结论表明：该梯度电解质实现了约10⁻⁴ S cm⁻¹离子电导率、4.9 V电化学稳定窗口和超过80 MPa机械强度；Li||Li对称电池稳定运行超7500小时，Li||LiFePO₄电池1000圈后容量保持率74%，NCM811无外压软包电池也稳定工作。该工作为高能量密度、长寿命固态锂金属电池提供了可规模化平台。