中国科学技术大学刘创伟教授团队JMI最新研究论文｜机器学习辅助的碳纳米管基单原子催化剂析氢反应设计

本文由中国科学技术大学刘创伟教授团队发表于《Journal of Materials Informatics》，旨在利用机器学习辅助设计碳纳米管基单原子催化剂用于析氢反应。背景方面，氢能因其清洁和高能量密度被视为未来能源的重要组成部分，但电解水制氢中析氢反应对催化剂性能高度敏感，传统第一性原理计算成本高、筛选效率有限，难以满足复杂体系快速探索需求。单原子催化剂具有高原子利用率和可调电子结构，然而高效筛选最优金属中心与载体结构仍是关键科学问题。研究目的上，作者聚焦于碳纳米管负载的过渡金属单原子催化剂模型，系统构建了28种过渡金属原子与不同管径碳纳米管相结合的催化模型，并以氢吸附自由能作为衡量活性的核心物理量。结论部分，研究通过结合第一性原理计算与机器学习方法，随机森林回归模型在预测精度上表现突出，R²达到0.99和0.98，能高精度预测计算结果。应用于未参与训练的体系时，预测与直接计算结果一致，R²达0.96，显示出良好泛化能力。Fe-N4-CNT(7,7)被识别为具有突出析氢潜力的候选催化剂，其反应机制优先遵循Volmer-Tafel路径。此外，通过SISSO方法构建了可解释的物理描述符，揭示了过渡金属电子结构和原子几何因素的关键作用。该DFT-机器学习-物理描述符协同的催化剂设计框架在保证预测精度的同时提高了筛选效率，未来可推广至其他电催化体系，实现从“计算驱动”到“智能设计”的材料发现新范式。