斯坦福大学鲍哲南教授、崔屹教授 JACS: 多孔锂金属界面的空间化学分离

锂金属电池因其高能量密度被视为下一代储能技术的核心，但其负极因锂沉积与剥离导致的巨大体积变化和高活性表面，引发电解质持续分解及固态电解质界面相（SEI）的动态演化。然而，SEI化学、纳米结构与锂形态间的协同演化机理仍不清楚。本研究由斯坦福大学鲍哲南教授和崔屹教授团队完成，整合了X射线光电子能谱、纳米二次离子质谱、同步辐射X射线吸收谱及扫描电子显微镜等多种技术，系统追踪了锂金属界面相在循环过程中的重组。研究将SEI分为Cu-SEI、Li-SEI和残留SEI三类，并解析了其独特的成分演化轨迹。结果表明，三维锂沉积驱动阴离子衍生产物（如LiF）发生横向空间化学偏析，与富氧相解耦；剥离引起的晶间收缩将偏析产物压实并固结，形成多孔的、保留电解质的残留SEI骨架。基于此，文章提出了“分离-限域”化学-力学框架，揭示了界面相结构由移动锂边界下的相分离所主导，将界面反应与锂形态及循环动力学联系起来。该研究为控制电解质稳定性、抑制界面退化及提升锂金属电池可逆性提供了设计原则。