大化所汪国雄/高敦峰/刘天夫团队: 成功打破CO吸附vs加氢动力学竞争

本研究针对铜基催化剂在CO电还原制乙酸过程中面临的CO吸附与加氢动力学竞争难题，设计了一种碳载铜纳米颗粒与铜单原子的串联催化剂(CuNP-Cu₁)。背景是乙酸作为重要化工原料，其电合成面临选择性挑战。研究目的为通过氢溢流效应打破动力学权衡，实现高效高选择性CO电还原制乙酸。结论表明，该催化剂在碱性介质中实现了60.6%的乙酸法拉第效率和111.1 mA cm⁻²的部分电流密度，并在132小时内保持稳定。机理研究发现，铜单原子位点加速水解离产生活性氢(*H)，通过氢溢流迁移至铜纳米颗粒表面，高*H覆盖度将关键*OCCO中间体加氢能垒降低0.83 eV，引导反应路径向乙酸方向进行。该工作揭示了铜纳米颗粒与单原子间的火山型构效关系，为串联催化剂理性设计提供了指导。