中国矿业大学王绍荣、徐朗AEnM：有序多晶-单晶岛界面助力CO₂/H₂O共电解

本文针对固体氧化物电解池中CO₂还原反应与析氢反应竞争吸附、界面电荷传输受限的挑战，提出一种“多晶-单晶岛”有序同质结界面构筑策略。研究背景在于波动的可再生能源需转化为可储存化学能，而传统SOEC阴极的随机活性位点导致反应选择性差。研究目的为通过外延生长在多晶Ba₀.₇Gd₀.₃FeO₃（110）基底上构建单晶BaFeO₃和BaCoₓFe₁₋ₓO₃岛状结构，实现CO₂和H₂O吸附/活化位点的空间分离，并通过Co定向掺杂精细调控局域电子结构。实验表明，最佳样品BC0.1F/BGF在800℃、1.6V下CO₂还原法拉第效率达95.9%，CO:H₂比例可在1:1.1至1:5.8范围内宽幅调节，300小时恒流测试无明显衰减。DFT计算揭示了Co掺杂降低H₂O解离能垒（从2.81eV降至1.88eV）和CO脱附能垒的协同机制。结论是，该有序界面策略有效兼顾了位点分离与界面传输，为复杂多相电化学转化电极的原子级设计提供了新范式。