联手「国家杰青」熊宇杰！中科院固体所伍志鲲/庄胜利&安徽师范大学龚万兵AM丨锑诱导钯纳米团簇维度重塑增强催化活性！

背景:硫醇化钯纳米团簇由于强而重复的Pd-S相互作用，倾向于形成平面PdS4结构单元，从而限制了三维原子结构的生长，这严重制约了其催化活性。研究目的:为了克服这种固有的低维结构偏好，研究团队探索利用p区元素锑进行反伽伐尼掺入，选择性破坏平面Pd-S配位并保留Pd-Pd连接性，以期实现维度重编程并增强催化性能。结论:成功合成了具有3D金属内核的Pd13Sb₂纳米团簇，该团簇在苯乙炔半加氢反应中表现出色，实现了完全转化、99%的选择性及15243 h⁻¹的超高转换频率。密度泛函理论计算表明，协同的Pd-Sb双位点促进了H₂活化并优化了中间体结合能，从而抑制了过度加氢，本研究为设计高效选择性加氢催化剂提供了新思路。